近些年来，由于在环境监测、恶性肿瘤早期筛查甚至国土安全方面的重要意义，单个纳米尺度颗粒的快速检测吸引了人们越来越多的兴趣。日前，北京大学“介观光学和飞秒光物理创新研究群体”肖云峰研究员和龚旗煌院士等开发出一种基于微腔拉曼激光的超高灵敏传感器，在液体环境下成功的实现了单个20纳米尺度颗粒的实时检测。这一最新研究成果于2014年10月14日正式发表在《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of the Sciences of the United States of America 111(41), 14657 (2014))上，文章题为“Single nanoparticle detection using split-mode microcavity Raman lasers”。
实现超高灵敏光学传感的核心是增强光与待测物质之间的相互作用。为此，该研究小组使用了一种特殊的光学微腔，其形状具有空间旋转对称性，如图1所示。当光在弯曲的高折射率腔体内表面发生全反射时，光场干涉增强形成光学回音壁模式，其原理类似于声音在北京天坛回音壁的墙面传播，故而得名。这类光学微腔往往具有极高的品质因子和较小的模式体积，且可在芯片上进行批量制备，无需反射镜等元件，结构简单等特点，因而在超高灵敏光学传感研究和应用方面展露出极大的潜力，近些年来也吸引了国际学术界的广泛关注。
光学微腔传感的常见物理机制是模式移动和模式劈裂。前者具有高灵敏度，但受环境温度漂移等噪声影响严重；而后者需要苛刻的实验条件，不易检测尺寸为数十纳米的颗粒。解决方法之一是利用新的传感机制―模式展宽，由北京大学该课题组首次提出并实验证明(Advanced Materials 25(39), 5616 (2013))。近期，他们又进一步发展了基于模式劈裂机制的微腔传感技术，并提出了突破检测极限的新方案。在刚发表的工作中，研究人员创新性的将微腔拉曼激光模式劈裂应用于单个纳米尺度颗粒的传感，检测极限达到了国际领先水平。
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图2:(a),微腔拉曼激光的拍频信号;(b),拍频信号随时间的变化，
拍频的台阶变化表示单个20 nm尺度颗粒的吸附。 |
在该实验工作中，创新群体研究人员利用一个光纤锥将泵浦激光输入到微腔之中并收集其发射，得益于回音壁模式的超高品质因子和腔体材料本身的三阶非线性效应，一个毫瓦量级功率的输入光即可在腔体内产生显著的受激拉曼散射。原则上，拉曼激光可以在顺时针、逆时针两个相反传播方向的回音壁模式中产生。值得指出的是，这一对正反传播的模式具有完全相同的模场分布、偏振方向和共振频率。当单个纳米颗粒吸附在微腔表面时，颗粒本身的背向散射会引起这一对模式之间发生相互耦合，从而形成拉曼激光的模式劈裂，在时域上表现为拉曼激光的拍频，如题2(a)。通过监测微腔拉曼激光拍频的变化，即可实现对纳米颗粒的实时检测，如题2(b)所示。利用这种方法，研究人员在液体环境下实现了单个20纳米尺寸颗粒的检测。由于拉曼散射是大多数材料都具有的性质，且其具有很宽的增益带宽，因此相对掺杂增益介质的微腔激光，拉曼激光传感器不需要复杂的掺杂的过程，使得传感系统更加简单，同时也降低了对泵浦光波段的要求，将微腔传感走向实际应用推进了一大步。
系列研究工作得到了科技部973计划、国家自然科学基金委重点项目、人工微结构和介观物理国家重点实验室及量子物质科学协同创新中心的支持。
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