在强关联电子材料体系中,电子的电荷、自旋、轨道等各个自由度之间的关联耦合作用,导致了丰富多彩的层展现象,如高温超导电性、庞磁阻效应等。由于电子之间的强相互作用,电荷、自旋和轨道在实空间往往形成局域化、周期性的规则排列,称为局域化电子序。这些局域化电子序在强关联电子体系中广泛存在,并且与材料的庞磁阻、超导及铁电等新奇量子现象紧密相关,因此捕捉到局域化电子序在这些新奇量子现象尤其是在相变过程中的演变,将为我们透彻理解它们的作用以及在超快时间尺度上实现材料性质的调控提供重要的指引。
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庞磁阻CE型电子序及超快时间分辨 共振X射线散射实验示意图。 |
归一化的自旋序散射峰随时间的变化,适用延展 指数函数且指数ß出现跳变,表明自旋序的回复与 玻璃态物质类似,并且其有效相互作用的维度随 泵浦光强度增强呈现出从一维到三维的转变。 |
局域化电子序在相变过程中的超快动力学,是强关联电子体系的一个重要的研究课题,同时也是一个严峻的挑战。在固体材料中,元激发的本征响应时间尺度主要在飞秒(10^-15秒)到皮秒(10^-12秒)的量级,因此,电子序的探测要求具有超快时间分辨并且能直接探测到电子序的前沿实验技术。目前的超快光学泵浦-探测技术,虽然具有所需的超快时间分辨率,然而一般的泵浦——探测实验主要基于光学反射率和透射率的测量,对局域化电子序并不敏感。传统的共振软X射线虽然能直接探测到局域化电子序,然而此类实验主要局限于平衡态(静态)的研究,不具有时间分辨率。近年来,随着同步辐射光源、自由电子激光器等超短X射线光源的发展,共振X射线散射和超快泵浦-探测两种技术得以结合起来,并且能够提供其它实验技术所不能直接获取的相变过程局域化电子序的动力学信息。
利用70ps的X射线脉冲,量子物质科学协同创新中心成员周树云及合作者捕捉到了庞磁阻材料Pr0.7Ca0.3MnO3中的CE型局域化反铁磁序(见图)在激光诱导的绝缘体——金属相变过程中的超快演变过程,并且通过与超快时间分辨的输运实验的直接对比,揭示了反铁磁序在相变过程中的作用。Pr0.7Ca0.3MnO3材料具有最大的庞磁阻效应,而且激光激发也能诱发类似的绝缘体-金属相变,因此激光诱导的绝缘体——金属相变过程动力学过程的研究对于理解庞磁阻效应的物理机理具有重要意义。在绝缘体——金属相变过程中,虽然普遍认为庞磁阻材料中的局域化电子序的“融化”将直接形成电子的传导,然而对于电子序在相变过程中的演变却了解甚少。通过自旋序散射峰与电阻率变化的动态过程对比,我们发现,虽然在激光诱导的绝缘体——金属相变过程中,自旋序的破坏与金属态的形成直接相关,然而它们的回复过程却呈现迥异的时间尺度。虽然电阻率的回复时间小于几十纳米,然而,自旋序的弛豫时间却可以跨越从微秒到几十秒的多个时间量级,且其弛豫动力学可以用玻璃态物质特有的扩展指数函数描述,从而呈现类似于玻璃态物质的弛豫动力学。这些实验结果表明,虽然自旋序的“融化”与相变紧密相关,自旋序的“融化”本身并不是导致金属态的充分条件。同时这种类似于玻璃态的动态过程通常存在于无序或者无定形材料中,而在空间周期性结构的的强关联体系电子序中的观测却为首例。这些结果将为我们全面透彻理解CMR特性的形成机制提供重要信息。
该工作与劳伦兹伯克利国家实验室的Yi-De Chuang, Robert W. Schoenlein等合作完成,于2014年2月发表在Scientific Reports 40, 4050 (2014)。